La formule des nouveaux aimants NdFeB peut-elle être prédite grâce à la science des matériaux (comme l’apprentissage automatique) ?

1. Introduction

Les aimants NdFeB, composés principalement du composé intermétallique Nd₂Fe₁₄B, dominent le marché des aimants permanents haute performance grâce à leur produit énergétique (BHmax) et leur coercivité (Hci) inégalés. Cependant, leur adoption généralisée se heurte à deux défis majeurs :

1. Pénurie de ressources : Le néodyme et le dysprosium sont classés comme matières premières critiques par la Commission européenne, les risques d’approvisionnement étant exacerbés par les tensions géopolitiques et une distribution mondiale inégale.
2. Compromis coût-performance : une teneur élevée en Nd améliore les propriétés magnétiques mais augmente les coûts des matériaux, tandis que des ajouts excessifs de Dy augmentent la coercivité au détriment de la rémanence (Br).

Pour répondre à ces problématiques, les chercheurs s'efforcent de concevoir de nouvelles formules d'aimants aux compositions optimisées qui minimisent l'utilisation de terres rares sans compromettre les performances. L'apprentissage automatique offre une alternative basée sur les données aux méthodes empiriques traditionnelles, permettant l'exploration rapide de vastes espaces compositionnels et l'identification de corrélations non évidentes entre les ratios élémentaires et les propriétés macroscopiques.

2. Principes fondamentaux de la composition des aimants NdFeB

2.1 Éléments essentiels et leurs rôles

• Néodyme (Nd) : Constitue la matrice Nd₂Fe₁₄B, principale source de forte magnétisation. Sa teneur typique varie de 29 à 32 % en poids dans les qualités commerciales.
• Fer (Fe) : Constitue 64 à 69 % en poids de l'alliage, assurant la stabilité structurelle et contribuant à la magnétisation à saturation.
• Bore (B) : À 1,0–1,2 % en poids, le bore stabilise la structure cristalline tétragonale essentielle à l'anisotropie uniaxiale.
• Additifs de terres rares:
  • Dysprosium (Dy) : Substitut du Nd en phase 2:14:1, améliorant la coercivité par une anisotropie magnétocristalline accrue. Utilisé à raison de 0,8 à 1,2 % en poids pour les applications à haute température.
  • Praséodyme (Pr) : une alternative moins chère au Nd, souvent utilisée dans les aimants à base de mischmetal pour réduire les coûts.
  • Niobium (Nb) et aluminium (Al) : ajoutés en quantités mineures (0,2 à 1 % en poids) pour affiner la structure du grain et améliorer la résistance à la corrosion.

2.2 Processus de fabrication et effets de composition

La production d'aimants NdFeB frittés implique des étapes de métallurgie des poudres (fusion, broyage par jet, alignement magnétique, pressage et frittage), chacune sensible à la composition :

• Contrôle de la taille des grains : les ajouts de dysprosium suppriment la croissance anormale des grains pendant le frittage, réduisant ainsi la taille moyenne des grains et améliorant la coercivité.
• Pureté de phase : Un excès de bore conduit à des phases secondaires Nd₁₊ₓFe₄B₄ cassantes, tandis qu'un manque de bore déstabilise la matrice Nd₂Fe₁₄B.
• Alignement magnétique : les aimants anisotropes nécessitent des grains Nd₂Fe₁₄B homogènes alignés le long de l'axe c, un processus influencé par la substitution Dy et la morphologie de la poudre.

Ces complexités soulignent la nécessité de modèles prédictifs qui capturent de manière holistique les relations composition-traitement-propriété.

3. Apprentissage automatique en science des matériaux : introduction

3.1 Aperçu des techniques d'apprentissage automatique

L'informatique des matériaux applique le Machine Learning pour accélérer la découverte de matériaux en identifiant des modèles dans de grands ensembles de données. Parmi les techniques clés, on peut citer :

• Apprentissage supervisé : prédit les propriétés cibles (par exemple, la coercivité) à partir de caractéristiques d'entrée (par exemple, les concentrations élémentaires) à l'aide de modèles de régression tels que la régression à vecteurs de support (SVR), les forêts aléatoires (RF) et les réseaux neuronaux (NN).
• Apprentissage non supervisé : regroupe des compositions similaires ou identifie des variables latentes dans des données non étiquetées (par exemple, analyse des composantes principales pour l'exploration du diagramme de phase).
• Apprentissage par renforcement : optimise les espaces de composition en récompensant les modèles pour la découverte de formules hautes performances, comme démontré dans la conception d'alliages.

3.2 Exigences et défis en matière de données

Les modèles ML exigent des ensembles de données multimodaux de haute qualité englobant :

• Données de composition : pourcentages élémentaires, rapports stoechiométriques et niveaux d'impuretés.
• Caractéristiques microstructurales : Distributions granulométriques, fractions de phase et densités de défauts issues de la diffraction des rayons X (DRX) ou de la diffraction des électrons rétrodiffusés (EBSD).
• Propriétés macroscopiques : Br, Hci et BHmax mesurés à partir de boucles de magnétométrie d'échantillon vibrant (VSM) ou d'hystérésis.

Les défis incluent :

• Pénurie de données : les ensembles de données expérimentales pour NdFeB sont limités par le coût de la synthèse et de la caractérisation.
• Bruit et biais : la variabilité des conditions de fabrication introduit une incertitude dans les mesures des propriétés.
• Haute dimensionnalité : avec plus de 6 éléments, l'espace de composition croît de manière exponentielle, nécessitant des techniques de réduction de dimensionnalité.

4. Prédiction pilotée par ML des formules NdFeB

4.1 Étude de cas 1 : Régression d'attention multi-têtes (MHAR) pour la prédiction de propriétés

Une étude de 2023 a développé des modèles MHAR pour prédire les teneurs en Br, Hci, BHmax et la perpendicularité (SQ) des aimants NdFeB frittés. Principaux enseignements :

• Architecture du modèle : MHAR utilise des mécanismes d'auto-attention pour évaluer dynamiquement l'importance des caractéristiques d'entrée (par exemple, Nd, Dy et la taille des grains), améliorant ainsi l'interprétabilité par rapport aux NN de type boîte noire.
• Indicateurs de performance : scores R² atteints de 0,97 pour Br et de 0,84 pour Hci sur les données de test, surpassant les valeurs de référence de régression linéaire et de SVM.
• Interprétabilité : Les pondérations d'attention ont révélé que la teneur en Dy et la taille des grains étaient les principaux prédicteurs de la coercivité, conformément aux connaissances du domaine.

4.2 Étude de cas 2 : XGBoost pour la récupération des terres rares et l'optimisation des formules

Pour le recyclage des terres rares, les modèles XGBoost ont prédit des concentrations de Nd et de Dy dans les aimants usagés avec des valeurs R² de 0,80 à 0,99 sur l'ensemble des validations croisées. Cette approche a été étendue à la conception de formules :

• Ingénierie des fonctionnalités : descripteurs thermodynamiques intégrés (par exemple, enthalpie de mélange) et paramètres de traitement (par exemple, température de frittage) ainsi que les rapports élémentaires.
• Optimisation : Optimisation bayésienne utilisée pour naviguer dans l'espace de composition, identifiant les formules à faible Dy avec Hci > 20 kOe.

4.3 Étude de cas 3 : Simulation micromagnétique - ML augmenté

Pour remédier à la pénurie de données, les chercheurs ont combiné des simulations micromagnétiques avec le ML :

• Génération de jeux de données : simulation de plus de 10 000 microstructures granulaires NdFeB avec différentes tailles de grains, angles de désalignement et couplage d'échange inter-grains.
• Formation du modèle : modèles SVR formés pour prédire Hci et BHmax à partir de caractéristiques microstructurales simulées, obtenant des erreurs absolues moyennes (MAE) de < 5 % sur des données invisibles.
• Apprentissage par transfert : modèles affinés sur des données expérimentales limitées, comblant le fossé entre simulation et expérience.

5. Défis et orientations futures

5.1 Limitations actuelles

• Extrapolation : les modèles ML ont du mal à prédire les formules en dehors de la distribution d'entraînement (par exemple, les nouveaux substituts de terres rares).
• Causalité vs. Corrélation : des scores R² élevés ne garantissent pas de relations causales, risquant de fausses prédictions dans des régimes inexplorés.
• Modélisation multi-échelle : l'intégration des calculs à l'échelle atomique (par exemple, la théorie de la fonctionnelle de la densité) avec les prédictions de propriétés macroscopiques reste un problème ouvert.

5.2 Tendances émergentes

• Apprentissage actif : interroge de manière itérative l'espace de composition pour concentrer les efforts expérimentaux sur les régions à fort potentiel, réduisant ainsi les besoins en données.
• ML basé sur la physique : intègre les connaissances du domaine (par exemple, le modèle Stoner-Wohlfarth pour la coercivité) dans les architectures de réseaux neuronaux pour améliorer la généralisation.
• Modèles génératifs : Les autoencodeurs variationnels (VAE) et les réseaux antagonistes génératifs (GAN) proposent de nouvelles compositions en apprenant des représentations latentes d'aimants hautes performances.

6. Conclusion

L'apprentissage automatique transforme la découverte de nouvelles formules d'aimants NdFeB en permettant une exploration rapide et basée sur les données des espaces compositionnels. Les avancées récentes dans les modèles basés sur l'attention, l'apprentissage augmenté par simulation et les cadres d'interprétabilité ont permis de relever des défis majeurs en matière de précision et de fiabilité. Cependant, ce domaine doit surmonter les limites de l'extrapolation et de l'intégration multi-échelle pour exploiter pleinement son potentiel. Les recherches futures devraient privilégier les pipelines d'apprentissage actif, les architectures basées sur la physique et les collaborations entre les spécialistes des matériaux et les ingénieurs en apprentissage automatique afin d'accélérer le développement d'aimants durables et performants pour la transition vers les énergies propres.